亞硝酸鹽和氨通常在水中共存。因此，用于同時(shí)除去亞硝酸鹽和氨的方法是非常重要的。這次我們通過(guò)活性炭混合鋅鐵氧體制成的催化劑，并通儀器測(cè)試合成活性炭的基本屬性，與活性炭鋅鐵氧體物質(zhì)起到光催化劑的作用，研究在紫外可見(jiàn)光照射下在厭氧條件下同時(shí)除去亞硝酸鹽和氨的能力。

　　在光催化劑中，鋅鐵氧體由于自身特征被常用于光催化氧化有機(jī)污染物，減少二氧化碳，硝基芳族化合物，和氫氣的產(chǎn)生。我們?cè)O(shè)計(jì)了光催化同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨，通過(guò)偶合鋅鐵氧體和活性炭形成的混合催化劑，它可以模擬厭氧條件下的脫氮過(guò)程，同時(shí)在紫外可見(jiàn)光照射下去除亞硝酸鹽和氨，以及在有氧條件下的硝化過(guò)程以消除殘留的氨。活性炭用于增強(qiáng)光催化活性，因?yàn)樗�可以吸附基質(zhì)分子并促進(jìn)光生電子空穴對(duì)的分離。

　　活性炭鋅鐵氧體的合成

　　采用一步水熱法。將制備的含有Zn(II)和Fe(III)的溶液加入到10mL活性炭水懸浮液中，然后，劇烈攪拌1小時(shí)。最后，將活化劑緩慢滴加到活性炭混合的棕色懸浮液中，同時(shí)連續(xù)攪拌1.5小時(shí)。接著加入去離子水到懸浮液中增加總體積。將活性炭懸浮液轉(zhuǎn)移到不銹鋼高壓釜中，將其密封并在180℃下加熱8小時(shí)。然后，將其自然冷卻至室溫，取出并過(guò)濾，得到活性炭鋅鐵氧體沉淀物。用去離子水洗滌活性炭沉淀物三次以除去過(guò)量的活化劑和其他電解質(zhì)。收集沉淀物并在真空室中在60℃下干燥24小時(shí)以進(jìn)行表征和光催化測(cè)試。

　　混合材料的形態(tài)學(xué)觀察

　　通過(guò)TEM觀察分析了活性炭，鋅鐵氧體和活性炭鋅鐵氧體混合物的形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征。圖1的A，B示出了活性炭的圖像。圖1C上清楚顯示了鋅鐵氧體顆粒尺寸非常均勻，范圍從6到9納米，也與通過(guò)XRD測(cè)量的尺寸一致�；钚怨獯呋瘎┖铣芍羞B續(xù)攪拌的期間，F(xiàn)e(III)和Zn(II)離子被吸附到活性炭材料的多孔結(jié)構(gòu)，活性炭通過(guò)負(fù)載鋅鐵氧體而起到載體的作用，在高分辨率透射電子顯微鏡圖像可發(fā)現(xiàn)鋅鐵氧體在活性炭?jī)?nèi)的分布。

　　圖1：活性炭，鋅鐵氧體，活性炭鋅鐵氧體催化劑的HRTEM圖像和TEM圖像。

　　活性炭同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨

　　使用玻璃光反應(yīng)器進(jìn)行除去亞硝酸鹽和氨的實(shí)驗(yàn)，如圖2所示。高壓汞燈(300W)被水流包圍，保持25°C，放入含有亞硝態(tài)氮的250mL懸浮液中(50mg/L)，硝態(tài)氮(100mg/L)和1.5g/L活性炭鋅鐵氧體催化劑。將懸浮液的pH調(diào)節(jié)至9.5。將懸浮液用氮?dú)夤呐�，�?0分鐘內(nèi)磁力攪拌下除去溶解氧，進(jìn)行光催化試驗(yàn)。取出溶液(3mL)以0.5小時(shí)的間隔測(cè)定亞硝酸鹽，氨或硝酸鹽的濃度。

　　圖2：同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨的實(shí)驗(yàn)裝置。

　　亞硝酸鹽和氨的記錄的紫外可見(jiàn)吸收光譜分別在圖3中。圖3AB明確顯示當(dāng)活性炭用作光催化劑時(shí)，在厭氧條件下，亞硝酸鹽和氨的濃度與輻照時(shí)間同時(shí)下降。對(duì)照試驗(yàn)也在活性炭催化劑存在或不存在下進(jìn)行，照射或在黑暗中或不存在一種組分時(shí)進(jìn)，亞硝酸鹽和氨的去除率如圖3CD所示。在活性炭鋅鐵氧體照射下，氨降解的平均去除率達(dá)到64.3%，而在沒(méi)有活性炭的情況下去除率僅為18.8%。結(jié)果明顯的是的活性炭鋅鐵氧體具有同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨的光催化功能。

　　圖3：在各種輻照時(shí)間在活性炭鋅鐵氧體光催化劑存在下，在厭氧條件下亞硝酸鹽(A)和氨(B)的紫外可見(jiàn)吸收光譜記錄。

　　光催化的過(guò)程

　　在第一階段，在光照下厭氧條件下氨存在下將亞硝酸鹽還原為氮?dú)猓�三次運(yùn)行中亞硝酸鹽的平均去除率達(dá)到93.3%，3小時(shí)內(nèi)誤差為±0.2%。同時(shí)，三次運(yùn)行的氨的平均去除率接近64.5%，誤差為±0.2%。也就是說(shuō)，溶液中剩余的氨需要降解以實(shí)現(xiàn)氮的除去。因此，在第二階段，將含有硝態(tài)氮的溶液充氣20分鐘。然后，打開(kāi)燈以繼續(xù)除去剩余的氨。在輻照期間的第12小時(shí)，三次運(yùn)行的亞硝態(tài)氮，總氮和亞硝態(tài)氮的平均去除率分別達(dá)到90.0%以上，誤差為±0.2%，去除了大部分總氮。結(jié)果表明，與二氧化鈦相比，活性炭鋅鐵氧體在類(lèi)似條件下對(duì)亞硝態(tài)氮和硝態(tài)氮的去除效果更好，整個(gè)光催化過(guò)程如圖4所示。

　　圖4：通過(guò)活性炭光催化還原亞硝酸鹽和氧化氨以釋放氮?dú)狻?/font>